Smurfette (com voz da cantora Demi Lovato) não está contente: ela começa a perceber que todos os homens do vilarejo dos Smurfs têm uma função importante na comunidade, menos ela.
Indignada, ela parte em busca de novas descobertas e conhece uma Floresta Encantada, com diversas criaturas mágicas. Enquanto isso, o vilão Gargamel segue os seus passos e promete atrapalhar seus planos.
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